Depois de analisar com atenção a situação esportiva, o clube decidiu realizar esta mudança buscando o melhor interesse para o Valencia de olho no final da atual temporada", explicou o clube em comunicado.
O técnico inglês, que tinha contrato até 30 de junho, será substituído por Pako Ayestarán "até o fim da temporada".
Neville chegou ao clube valenciano em 2 de dezembro do ano passado, no lugar do português Nuno Espírito Santo, em seu primeiro grande teste como técnico de um grande clube.
Carismático ex-jogador da seleção inglesa, que atuou toda a carreira no Manchester United (1992-2011), Neville trabalhou como comentarista na televisão após pendurar as chuteiras.
Neville chegou ao Valencia com a missão de endireitar o rumo da equipe, mas, quatro meses depois de sua chegada, o Valencia passou da 9ª para a 14ª colocação no Campeonato Espanhol, a seis pontos das equipes que brigam para evitar o rebaixamento à 2ª divisão.
O Valencia também foi eliminado das competições europeias.
Em dezembro, o clube não conseguiu se classificar às oitavas de final da Liga dos Campeões e passou a disputar a Liga Europa. Na segunda competição continental, foi eliminado nas oitavas de final pelo Athletic Bilbao.
Na Copa do Rei, o Valencia foi eliminado nas quartas de final pelo Barcelona, com direito à humilhante goleada sofrida por 7 a 0 no Camp Nou.
"O clube agradece o trabalho de Gary Neville e deseja a ele muita sorte no futuro", concluiu a equipe em comunicado.